Ab initio Design of Alloy Materials

 Legierungen stellen eine große Herausforderung für das computergestützte Materialdesign dar, da ihre chemische Unordnung Ab-initio-Techniken erfordert, die sowohl die chemische als auch die magnetische Komplexität abbilden können.
Diese Arbeit entwickelt Ab-initio-basierte Methoden zur Vorhersage der mechanischen Eigenschaften von Legierungen durch die Kombination von Dichtefunktionaltheorie (DFT), Greenschen Funktionen und maschinell erlernten interatomaren Potentialen, um hohe Genauigkeit und Recheneffizienz zu erreichen.
Der erste wesentliche Beitrag ist die Entwicklung einer Methode für effizientes und robustes Zusammensetzungssuche und Pareto-optimales Design von Legierungen durch die Integration von DFT-Workflows mit der Bayesschen Optimierung. Zwei Modellierungs-Workflows wurden etabliert: (1) ein Mischkristallverfestigungsmodel basierend auf linearen Elastizitätskonstanten und atomaren Fehlpassungsvolumina, die aus DFT im Rahmen der Coherent-Potential Approximation (CPA) gewonnen wurden; und (2) ein Duktilitätsmodell basierend auf Stapelfehler- und Oberflächenenergien, die mithilfe aktiv erlernter interatomarer Potentiale mit Ab-initio-Genauigkeit vorhergesagt werden.
Dieses Konzept wurde angewendet, um die Mischkristallverfestigung in kubisch-flächenzentrierten (kfz) 3D-Übergangsmetalllegierungen vorherzusagen und die Temperaturabhängigkeit der Streckgrenze in diesen Systemen zu untersuchen. Anschließend wurden mithilfe eines surrogatgestützten genetischen Algorithmus Pareto-optimale kubisch-raumzentrierte (krz) refraktäre Metallegierungen unter Verwendung des vollständigens Workflows (Festigkeit und Duktilität) gefunden.
Der zweite wichtige Beitrag umfasst eine direkte Ab-initio-Untersuchung der Wechselwirkungen zwischen Versetzungen und Störstellen, für Fälle in denen modellbasierte Ansätze nicht ausreichen. Dies umfasst die Entwicklung von Werkzeugen zur Konstruktion von Versetzungsgeometrien, die Visualisierung von Nye-Tensoren und differentiellen Verschiebungskarten sowie die Quantifizierung der Wechselwirkungsenergien zwischen Störstellen und Versetzungen für verschiedene 3d-Elemente (V, Cr, Mn, Cu, Ni und Co) in und um 1/2<111>-Schraubenversetzungen in alpha-Fe unter ferromagnetischen und paramagnetischen Bedingungen. Darüber hinaus werden die Grundlagen für die Berechnung des quantenmechanischen mikroskopischen Spannungstensors durch ein Interpolationsverfahren zur Lösung der Poisson-Gleichung unter Verwendung speziellen Kugelwellen gelegt.