Computational Methods to Evaluate Gas Adsorption and Small Angle Scattering Data from Hierarchically Porous Materials

Titel in Übersetzung: Computergestützte Methoden zur Evaluierung von Gasadsorption und Kleinwinkelstreudaten hierarchisch poröser Materialien

Lukas Ludescher

Publikation: Thesis / Studienabschlussarbeiten und HabilitationsschriftenDissertation

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Abstract

Das Ziel dieser Arbeit war die Bestimmung und Beschreibung der adsorptions-induzierten Deformation unterschiedlicher Materialien. Diese umfassten zwei synthetische Materialien, einmal monolithisches, hierarchisch-nanoporöses Silica und monolithischer, hierarchisch-nanoporöser Kohlenstoff, und ein biologisches Material in humanem Wurzeldentin. Die Mesostruktur der untersuchten Silikamaterialien entspricht in etwa SBA-15 und stellt somit ebenso ein Modellmaterial dar an dem Adsorption und adsorptions-induzierte Deformation schon in früheren Arbeiten untersucht wurden. Ein Silica-Monolith ist aus einem ungeordneten Netzwerk von sogenannten ‚Struts‘, mit Durchmesser ~400 nm und ~1 µm Länge, aufgebaut, die parallele, 2-D hexagonal angeordnete, zylindrische Mesoporen mit einem Durchmesser von ~6-7 nm und einem Gitterparameter von ~10 nm enthalten. In den Mesoporenwänden sind, je nach thermischer Geschichte, Mikroporen mit charakteristischen Längen von <2 nm eingebettet. Der monolithische Charakter lässt jedoch auch die Untersuchung der makroskopischen Deformation mit in-situ adsorptions Dilatometrie zu, die von unseren Partnern am Zentrum für Angewandte Energie-Forschung (ZAE) Bayern durchgeführt wurde. Im Zusammenhang mit in-situ Wasser-adsorptions SANS-Messungen, erhält man dadurch ein vollständiges Bild der Verformung dieser Materialien, Diese wurde in dieser Arbeit erfolgreich für zwei Silicamaterialien erfolgreich unter Anwendung eines thermodynamischen Modells, entwickelt von Christian Balzer (ZAE, Bayern), für in-situ Wasser-Adsorption modelliert. So-genannte ‚scheinbare Verformungen‘, welche in in-situ Adsorption SAXS Messungen auftreten, wurden an einer kalzinierten Silica-Probe aus der Differenz in gemessener Dehnung zwischen SANS und SAXS Messungen bestimmt und erfolgreich mit einem simplen, hierarchischen Modell bestimmt. Im Rahmen dieser Untersuchungnen wurden weitere interessante Zusammenhänge zwischen Adsorption und in-situ SAXS gefunden. So war es unter anderem möglich eine Abschätzung der Adsorptionsisotherme aus Streudaten zu gewinnen. Ähnliche SANS Experimente zur Bestimmung der adsorptionsinduzierten Deformation in monolithischen, hierarchisch nanoporösen Kohlenstoffen wurden unter Adsorption von n-Pentan und Wasser durchgeführt und von in-situ Adsorption-Dilatometrie Messungen, durchgeführt von Christian Balzer (ZAE, Bayern) komplettiert. Die untersuchten Kohlenstoffe sind auf der mesosskopisch-hierarchischen Ebene das strukturelle Negativ der Silica-materialien und enthalten daher im Vergleich keine zylindrischen Mesoporen sondern 2-D hexagonal angeordnete Kohlenstoffnanofasern mit einem Durchmesser von 6-7 nm und einem Gitterparameter von ~10 nm. Auf der makroporösen Ebene ensprechen sich die Strukturen der Kohlenstoff und Silikamaterialen hingegen wieder. Um die gemessenen adsorption-induzierten Verformungen interpretieren zu können, wurde ein Modell zur Sorption in in den konkaven Mesoporen angewandt. Mit diesem Modell konnte zumindest qualitativ die n-Pentan und Stickstoff Adsorptionsisotherme beschrieben werden. Unter Anwendung dieses Modells konnten in-situ n-Pentan Adsorption SANS- und Dilatometriedaten interpretiert und in einigen Bereichen der Strainisothermen sogar quantifiziert werden. Schlussendlich wurden in-situ Wasserabsorption SAXS-Messungen an humanem Wurzeldentin durchgeführt. Aus der Korrelationslänge konnte Deformation des Kollagens zwischen den kirstallinen Mineralplättchen festgestellt werden. Zusaätzlich gab es hinweise auf die sequentielle Füllung der Probe gemäß dem hierarchischen Level der Strukturen mit Wasser.
Titel in ÜbersetzungComputergestützte Methoden zur Evaluierung von Gasadsorption und Kleinwinkelstreudaten hierarchisch poröser Materialien
OriginalspracheEnglisch
QualifikationDr.mont.
Gradverleihende Hochschule
  • Montanuniversität
Betreuer/-in / Berater/-in
  • Hartmann, Markus, Beurteiler B (extern)
  • Paris, Oskar, Beurteiler A (intern)
Datum der Bewilligung30 Juni 2020
DOIs
PublikationsstatusVeröffentlicht - 2020

Bibliographische Notiz

nicht gesperrt

Schlagwörter

  • kleinwinkel-röntgenstreuung
  • kleinwinkel-neutronenstreuung
  • adsorption
  • absorption
  • adsorptionsinduzierte deformation

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