Deriving a Model for Catalytic Methane Pyrolysis: A DFT Study

Titel in Übersetzung: Herleitung eines Modells für die katalytische Methanpyrolyse: Eine DFT-Studie

Ulrich Pototschnig

Publikation: Thesis / Studienabschlussarbeiten und HabilitationsschriftenMasterarbeit

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Abstract

Wasserstoff ist ein wesentlicher Rohstoff einer jeden Industriegesellschaft und seine Bedeutung wird mit den derzeitigen Bemühungen um die Dekarbonisierung des Industrie- und Transportsektors noch weiter zunehmen. Während die konventionelle Wasserstoffproduktion selbst Treibhausgasemissionen verursacht, bietet die Methanpyrolyse eine vielversprechende Alternative. Allerdings sind die Betriebstemperaturen über 1300 K angesiedelt und somit für eine wirtschaftliche Wasserstoffproduktion zu hoch. Ein wichtiges Forschungsziel ist es daher, ein Katalysatormaterial zu finden, welches die Betriebstemperaturen signifikant herabsenkt, um so eine Wasserstoffprodution mittels Methanpyrolyse auf industriellem Maßstab zu ermöglichen. In dieser Arbeit leiten wir ein Modell ab, das einen qualitativen Vergleich von möglichen Katalysatormaterialien erlaubt. Das Modell basiert weitgehend auf Berechnungen von Adsorptionsenergien unter Verwendung der Dichtefunktionaltheorie. Dreißig verschiedene Elemente wurden berücksichtigt. Die Ergebnisse zeigen, dass die Adsorptionsenergien der Zwischenprodukte während der Methanpyrolysereaktion linear mit der Adsorptionsenergie von Kohlenstoff korrelieren. Außerdem steigt die Adsorptionsenergie mit abnehmender Gruppennummer im d-Block des Periodensystems. Für einen Temperaturbereich zwischen 600 und 1200 K und einen normalisierten Partialdruckbereich von H2 zwischen 10e¿1 und 10e¿5 erwiesen sich insgesamt siebzehn verschiedene Materialien mindestens einmal als optimale Katalysatoren. Dies zeigt, dass die Auswahl des Katalysators und die Betriebsbedingungen des Reaktors gut aufeinander abgestimmt sein sollten. Die vorliegende Arbeit bildet die Grundlage für künftige Untersuchungen von Oberflächen, Legierungszusammensetzungen und Materialklassen unter Verwendung von Algorithmen des maschinellen Lernens.
Titel in ÜbersetzungHerleitung eines Modells für die katalytische Methanpyrolyse: Eine DFT-Studie
OriginalspracheEnglisch
QualifikationDipl.-Ing.
Gradverleihende Hochschule
  • Montanuniversität
Betreuer/-in / Berater/-in
  • Holec, David, Betreuer (intern)
Datum der Bewilligung31 März 2023
DOIs
PublikationsstatusVeröffentlicht - 2023

Bibliographische Notiz

nicht gesperrt

Schlagwörter

  • Wasserstoff
  • Katalyse
  • Katalysator
  • Methanpyrolyse
  • Dichtefunktionaltheorie
  • DFT
  • ab initio
  • Materialwissenschaft
  • heterogene Katalyse

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