Experimentelle Untersuchung der reversen Wasser-Gas-Shift Reaktion im Labormaßstab

Zur Erreichung des österreichischen Ziels, bis 2040 Treibhausgasemissionen auf netto null zu senken, sind die Erforschung und Erprobung alternativer Verfahren zur Nutzung von CO2 erforderlich. Die Umwandlung von CO2 zu CO mittels der Reverse-Wasser-Gas-Shift Reaktion (rWGS) ist ein möglicher Verfahrensschritt im Rahmen eines PtL-Verfahrens (Power-to-Liquid), bei dem Synthesegas als Einsatzstrom für nachgeschaltete Reaktoren (z.B. Fischer-Tropsch-Synthese, FTS) erzeugt wird. Der Reaktionsprozess zielt darauf ab, einen hohen CO2-Umsatz sowie hohen CO-Anteil im Produktgas zu erreichen, während unerwünschte Nebenprodukte wie CH4 oder fester Kohlenstoff vermieden werden sollen. Die Optimierung der rWGS-Reaktion erfordert präzise Reaktionsbedingungen und die Auswahl aktiver Katalysatoren. Basierend auf der theoretischen Betrachtung des thermodynamischen Gleichgewichts kann ein geeigneter Betriebsbereich hinsichtlich Temperatur, Druck und Reaktorbelastung bezogen auf die Eingangsgaszusammensetzung festgelegt werden. Der Einfluss von Druckstufen von 1 - 6 bara, Temperaturen von 550 - 950 °C, Raumgeschwindigkeiten von 4.000 – 40.000 h-1 und CO2:H2 Eduktverhältnisse von 1:1 bis 1:3 wird in der bestehenden Pilotanlage am Lehrstuhl für Verfahrenstechnik des industriellen Umweltschutzes der Montanuniversität Leoben untersucht. Diese Anlage, welche vormals zur Untersuchung der Reformierung genutzt wurde, wird um einen mittels elektrischem Heizofen beheizten Quarzglasrohrreaktor für den Einsatz adaptiert. Im Zuge der Arbeit werden ein kommerziell verfügbarer (Katalysator 1) sowie ein Forschungskatalysator (Katalysator 2) untersucht. Die dadurch erhaltenen Ergebnisse für die aus den Versuchen gemessenen trockenen Produktgaskonzentrationen werden mittels Matlab R2024a auf Basis der gemessenen Produktgaskonzentrationen, Massen-, Wasserstoff-, Sauerstoff-, und Kohlenstoffbilanz auf die feuchten Ausgangskonzentrationen rückgerechnet um die zur Beurteilung nötigen Kenngrößen wie CO2-Umsatz, CO-Selektivität und CH4-Selektivität zu bestimmen. Diese werden mittels theoretischer Berechnung durch das Simulationsprogramm Aspen Plus V9 validiert und diskutiert. Aus den Versuchen geht hervor, dass Katalysator 1 eine starke Abhängigkeit von Druck und Temperatur zeigt und vor allem für Hochtemperatur-Anwendungen bei ca. 850 °C und 1 bara geeignet ist, da hier CO₂-Umsätze von 76 %, CO-Selektivitäten von 99 % und CH4-Selektivitäten von nur 1 % erzielt werden. Für Katalysator 2 hingegen sind tiefere Temperaturen von Bedeutung, da vergleichbar hohe CO-Selektivitäten mit 98 % bei gleichzeitig unterdrückter Methanisierung bei 550 °C und 1 bara erzielt werden, jedoch unter einem wesentlich geringerem CO2-Umsatz von 42 %.