Innovative design of covalent adaptable polymer networks: Chemistry of new catalysts for bond exchange reactions and strategies towards controlled and efficient self-healing

Titel in Übersetzung: Innovatives Design kovalent anpassungsfähiger Polymernetzwerke: Chemie neuer Katalysatoren für Bindungsaustauschreaktionen und Strategien zur kontrollierten und effizienten Selbstheilung

Walter Alabiso

Publikation: Thesis / Studienabschlussarbeiten und HabilitationsschriftenDissertation

Abstract

In sich schnell entwickelnden Bereichen wie selbstheilenden Polymeren ist es wesentlich, auf dem neuesten Stand der Technik zu bleiben. Das Wachstum dieser immer wichtiger werdenden Materialklasse hat Auswirkungen auf die moderne Technologie, da sie bei Anwendungen eine Reduzierung der Kosten und Risiken sowie eine längere Lebensdauer und Nachhaltigkeit der entworfenen Teile mit sich bringt. Die Forschungsarbeit in dieser Dissertation wurde mit einem zweifachen Ziel durchgeführt: (1) die Entwicklung innovativer Strategien zur Erweiterung des Anwendungsbereichs selbstheilender Polymere und (2) um sie mit den neuesten wissenschaftlichen und industriellen Fortschritten in der Literatur zu vergleichen. Im Rahmen der Dissertation wurde eine Studie durchgeführt, die auf die Einführung neuer Katalysatoren (nämlich organische Phosphate und Phosphonate zur Katalyse von Umesterungsreaktionen) für den Bindungsaustausch in Thiol-Klick-Photopolymeren abzielte. Als Ergebnis dieser Arbeiten wurde ein vielseitiges „Toolkit“ leicht verfügbarer Verbindungen für die weiterführenden Studien bereitgestellt. Anschließend wurde ein organisches Methacrylphosphat ausgewählt, um die thermoaktivierte Umesterung in Synergie mit dem Formgedächtnis-Effekt zu katalysieren. Diese Strategie erlaubte die Heilung großer Defekte (50–150 µm) in Thiol-Acrylat-Filmen. Ein weiteres Highlight, über das in dieser Dissertation berichtet wird, ist der beispiellose Einsatz der chemischen Verstärkung als Werkzeug zur räumlich-zeitlich aufgelösten Aktivierung dynamischer Bindungsaustauschreaktionen in orthogonal gehärteten Thiol-Klick-Photopolymeren. Dieser Ansatz basierte auf der Verwendung photolatenter Säuren (einer kovalent blockierten p-Toluolsulfonsäure und eines Sulfonium-Photosäuregenerators) um die Freisetzung von Hydroxygruppen für die nachfolgenden Umesterungsreaktionen auszulösen und so kontrolliert den Übergang von einem statischen zu einem dynamischen Netzwerk zu ermöglichen. Um das Prinzip zu validieren, wurde eine umfassende Untersuchung der Reaktionskinetik, der thermomechanischen Eigenschaften und des Spannungsrelaxationsverhaltens der resultierenden Polymere durchgeführt. Zusammenfassend stellen die hier gesammelten wissenschaftlichen Bemühungen einen wichtigen Schritt in Richtung fortschrittlicher selbstheilender Polymere dar. Dies ist nur ein kleiner Beitrag zur Lösung der offenen Herausforderungen auf diesem Gebiet, die Polymerchemiker*innen immer noch beschäftigen und motivieren.
Titel in ÜbersetzungInnovatives Design kovalent anpassungsfähiger Polymernetzwerke: Chemie neuer Katalysatoren für Bindungsaustauschreaktionen und Strategien zur kontrollierten und effizienten Selbstheilung
OriginalspracheEnglisch
QualifikationDr.mont.
Gradverleihende Hochschule
  • Montanuniversität
Betreuer/-in / Berater/-in
  • Kern, Wolfgang, Beurteiler A (intern)
  • Bongiovanni, Roberta, Beurteiler B (extern), Externe Person
  • Griesser, Thomas, Mitbetreuer (intern)
  • Schlögl, Sandra, Betreuer (intern)
DOIs
PublikationsstatusVeröffentlicht - 2023

Bibliographische Notiz

gesperrt bis 03-10-2028

Schlagwörter

  • Dynamische kovalente Netzwerke
  • Vitrimere
  • Selbstheilende Polymere
  • Umesterung
  • Chemie der Kunststoffe
  • Katalysatoren

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