Investigation of CO₂ Mass Transfer in Aqueous MEA Using a Semi-Continuous Lewis Cell

Diese Arbeit behandelt die experimentelle Bestimmung des Stoffübergangs von CO2 in wässrige Monoethanolamin (MEA)-Lösungen (1 Gew-%, 5 Gew-%, 30 Gew-%) mit einer Lewis-Zelle. Der zugrunde liegende Versuchsaufbau ist eine am Institut für Chemische Verfahrenstechnik und Umwelttechnik (CEET) der TU Graz aufgebaute und in dieser Arbeit weiterentwickelte semi-kontinuierliche Lewis-Zelle. Der Versuchsaufbau wurde so weiterentwickelt, dass Gas- und Flüssigphase thermisch vorkonditioniert werden, die Gaszusammensetzung über Massenflussregler definiert ist und alle Prozessgrößen (p, T, pH, Leitfähigkeit, Dichte, CO2-Signal) kontinuierlich erfasst werden. Die Versuche wurden isotherm bei eng geregelten Solltemperaturen von 20 °C, 25 °C und 40 °C durchgeführt. Die Gasphase bestand aus definierten CO2/N2-Gemischen, typischerweise mit 30 Vol-% CO2 und 70 Vol-% N2 für Referenz- und Kalibrierläufe sowie mit 3 Vol-% CO2, 4 Vol-% O2 und Rest N2 zur Simulation post-combustion-ähnlicher Bedingungen. Der Systemdruck wurde konstant gehalten und die Gaszusammensetzung über Massenflussregler exakt eingestellt. Die Absorption in MEA-Systemen wird sowohl durch den physikalischen Stofftransport als auch durch chemische Reaktionen bestimmt. Die Auswertung folgt der Filmtheorie und erfolgt ausschließlich zeitaufgelöst auf Basis der elektrischen Leitfähigkeit. Damit werden Start- und Übergangsphasen zuverlässig erfasst und sowohl der zeitabhängige CO2-Beladungsgrad der Lösung als auch der volumenspezifische Stoffübergangskoeffizient fortlaufend bestimmt. Zur besseren Einordnung werden die ermittelten Kennwerte mit den Literaturdaten der klassischen Batch-Lewis-Zelle (Druckabfallmethode) verglichen. Im relevanten Arbeitsfenster liegen die ermittelten Werte im gleichen Bereich. Die Leitfähigkeitsmethode zeichnet sich durch eine höhere zeitliche Auflösung aus und ist unter konstantem Systemdruck robuster. Aus den Messdaten werden die für Absorptionssysteme relevanten Kenngrößen, wie der volumetrische Stoffübergangskoeffizient, die Hatta-Zahl und die scheinbare Reaktionsordnung, bestimmt. Die Ergebnisse zeigen die erwarteten Trends: höhere Temperatur und höherer CO2-Anteil erhöhen den Gesamtstoffübergang. Mit zunehmender MEA-Konzentration nimmt der physikalische Beitrag ab. Die chemische Verstärkung wird dominierend und erklärt die Erhöhung des effektiven Stoffübergangs durch die schnelle Reaktion in der Flüssigkeitsgrenzschicht. Die Messreihen weisen eine hohe Reproduzierbarkeit auf, und die Konfiguration des Aufbaus ermöglichte stabile Betriebsbedingungen. Kalibrierprozeduren und Grenzwerte der Analytik werden beschrieben. Abschließend werden Grenzen des Ansatzes (u. a. Ansprechzeit des Analysators, Temperaturstabilität, Gasumrechnungen) benannt und Hinweise für die Übertragung auf weitere Lösungsmittel gegeben.