The Influence of Nitrogen on Catalytic Methanation

Titel in Übersetzung: Der Einfluss von Stickstoff auf die katalytische Methanisierung

Ana Roza Medved

Publikation: Thesis / Studienabschlussarbeiten und HabilitationsschriftenDissertation

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Abstract

Die Stahlproduktion erfolgt größtenteils über die Hochofen/Konverter Route (integriertes Hüttenwerk), in der die Nebenproduktgase aus den verschiedenen Produktionseinheiten einen der größten CO2-Beiträge zu den globalen Treibhausgasemissionen leisten. Für die Erreichung der im Pariser Abkommen festgelegten Klimaziele, ist die Integration erneuerbarer Energien und die Reduzierung der CO2-Emissionen in der bestehenden Stahlproduktionsinfrastruktur ein notwendiger Aspekt. Gichtgas (GG) und Tiegelgas (TG) weisen aufgrund ihres hohen CO-, CO2- und N2-Gehalts und geringen Heizwerts ein großes Potenzial als Kohlenstoffquelle für die Implementierung der Power-to-Gas Technologie (PtG) auf. In der vorliegenden Arbeit wurde das Verhalten der Methanisierung von GG und TG unter verschiedenen Betriebsbedingungen untersucht. Der Einfluss von N2 auf den Methanisierungsprozess wurde erforscht. Weiters wurden Raumgeschwindigkeit (GHSV)-, Druck- und H2-Überschuss-Variationen durchgeführt, um einen vollständigen Umsatz von COx zu erreichen. Die Parametervariationen und der N2-Einfluss wurden komplementär mit dem Simulationsprogramm Aspen Plus® untersucht und die Simulationsergebnisse mit experimentellen Daten verglichen. Experimentelle Ergebnisse haben gezeigt, dass die vollständige Umwandlung von CO und CO2 in GG und TG mit und ohne N2 im Eduktgas erreicht wird. Beide Prozessgase konnten bei einem H2-Überschuss bis zu 5% in einer dreistufigen Methanisierung umgesetzt werden. Hohe Drücke führten zu einer höheren COx-Umwandlung, während der Anstieg der GHSV die Umwandlung aufgrund einer kürzeren Verweilzeit hemmte. Daher hat N2 im Eduktgas nur einen signifikanten Einfluss auf den Brennwert des CH4-reichen Produktgases, was im Fall von GG zu 19,2–19,8 MJ m-3 (Verhältnis H2/COx 1,09–1) und für TG in 26,7–28,8 MJ m-3 (Verhältnis H2/COx 1,09–1) führt. Angereicherte GG und TG verringern, bei einer Verwendung als Schwachgase im integrierten Hüttenwerk jedoch den Bedarf an Erdgas und elektrischer Energie. Die Simulationsergebnisse wurden in Aspen Plus® unter Anwendung von kinetischen Reaktoren sowie Gibbs-Reaktoren generiert und mit den experimentellen Daten verglichen. Von den drei ausgewählten kinetischen Modellen aus der Literatur prognostizierte das kinetische Modell von Rönsch den Trend der Umwandlungen und Ausbeuten korrekt, mit und ohne vorhandenem N2, sowie über einen weiten Temperaturbereich zwischen 250-650 °C. Die geringfügigen Abweichungen der CO2-Konzentration zwischen dem kinetischen Modell und experimentellen Daten führten zur Annahme thermodynamischer Limitierungen in den drei in Reihe geschalteten Reaktoren. Diese Annahme wurde durch die Anwendung von Gibbs-Reaktoren bestätigt. Es wird gezeigt, dass ein Gleichgewicht basierend auf der Reaktoraustrittstemperatur die experimentellen Daten korrekt darstellte und somit die thermodynamisch dominierten Reaktionen in den verwendeten polytropen Reaktoren bestätigte.
Titel in ÜbersetzungDer Einfluss von Stickstoff auf die katalytische Methanisierung
OriginalspracheEnglisch
QualifikationDr.mont.
Gradverleihende Hochschule
  • Montanuniversität
Betreuer/-in / Berater/-in
  • Lehner, Markus, Beurteiler A (intern)
  • Winter, Franz, Beurteiler B (extern), Externe Person
PublikationsstatusVeröffentlicht - 2021

Bibliographische Notiz

gesperrt bis null

Schlagwörter

  • Power-to-Gas
  • katalytische Methanisierung
  • integriertes Hüttenwerk

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