Beyond global metrics in capacitive water deionization: Position-resolved ion concentration from operando X-ray transmission

Die Leistung neuartiger Elektrodenmaterialien und der Einfluss der Zellgeometrie oder Durchflussrate auf die kapazitive Wasserentionisierung (CDI) werden in der Regel anhand globaler Messgrößen aus der Analyse des Elektrolytabflusses in Verbindung mit der elektrochemischen Reaktion des Systems beschrieben. Diese Ansätze können jedoch keine Informationen über lokale Schwankungen der Ionenkonzentration und die damit verbundene lokale Effizienz innerhalb eines in Betrieb befindlichen Geräts liefern. Hier wird ein neuartiger Ansatz der positionsaufgelösten operando-Synchrotron-basierten Röntgenstrahlendurchlässigkeitsmessung vorgestellt, um lokale Ionenkonzentrationsänderungen entlang des Strömungskanals vom Einlass (Zulaufwasser) bis zum Auslass (Abwasser) zu bestimmen. Hier wird ein neuartiger Ansatz der positionsaufgelösten operando-Synchrotron-basierten Röntgenstrahlendurchlässigkeitsmessung vorgestellt, um lokale Ionenkonzentrationsänderungen entlang des Strömungskanals vom Einlass (Zuleitung) bis zum Auslass (Abwasser) einer funktionierenden CDI-Zelle zu bestimmen. Ein spezielles Zelldesign ermöglicht die unabhängige Quantifizierung von Konzentrationsänderungen innerhalb des
Elektrolyten im Strömungskanal sowie der beiden entgegengesetzt geladenen nanoporösen Elektroden. Die Ergebnisse einer 15 mM CsCl-Zufuhrlösung unter Verwendung von drei Durchflussraten und zwei Kohlenstoffmaterialien mit hierarchischer Porosität zeigen eine komplexe räumliche und zeitliche Ionenverteilung im System. Es wird eine deutliche Abhängigkeit der lokalen Konzentration von der Durchflussrate beobachtet, wobei die lokale Entsalzungskapazität zum Auslass der Zelle hin im Allgemeinen abnimmt, insbesondere bei langsamen Durchflussraten. Es wurde auch festgestellt, dass eine deutlich bessere Gesamtleistung für eines der beiden Materialien mit der dominanten Gegenionenadsorption in Ultramikroporen zusammenhängen kann, zu denen Ionen in ihrem hydratisierten Zustand ohne angelegtes Potential keinen Zugang haben (Ionophobie). Insgesamt zeigen die Ergebnisse das einzigartige Potenzial positionsaufgelöster Operando-Röntgentechniken, um mechanistische Einblicke in die lokale Ionenumverteilung in CDI-Systemen zu gewinnen, was letztlich zur Leistungsoptimierung beitragen kann.